Der zweite Band der Briefe an Pestalozzi umfasst die Jahre 1805 bis 1809 und enthält knapp 400 Briefe. Drei Themenbereiche werden deutlich. Erstens zeigt sich, wie Staaten im napoleonischen Europa versuchen, über Volkserziehung die eigene nationale Zukunft zu planen. Zahlreiche Protagonisten in der Schweiz, Spanien, Frankreich, Deutschland und den Niederlanden versuchen, die Methode Pestalozzis in ihre Wirkungsstätten zu implementieren. Zweitens zeigen die Briefe, auf welche politischen, ideologischen, persönlichen und pädagogischen Gegenargumente die Bewunderer Pestalozzis bei ihren Versuchen stiessen. Drittens belegt die Korrespondenz, wie die pädagogische und bildungspolitische Nachfrage sowie der Bedarf an Klärung und systematischem Ausbau der Methode den Druck auf Pestalozzi und auf das Institut in Yverdon erhöhte und zu ersten Konflikten innerhalb der Institution führte.